2008-09赛季，对于当时的骑士和24岁的詹姆斯而言，那绝对是一个非常难忘的赛季。常规赛期间，骑士取得了队史最佳的66胜16负，这个战绩高居联盟第一，他们的攻防效率全部排在联盟前五，其中场均失分还是联盟最少的91.4分。
不仅如此，当赛季的骑士可以说拥有全联盟最恐怖的主场，他们的主场战绩高达39胜2负，唯二输掉的2场比赛，一场输给了65胜17负的湖人，一场则是在谢幕战，因为已经锁定联盟第一，轮休了詹姆斯的骑士最终输给了76人。
大概很多人就会说，骑士不是已经在2007年进过一次总决赛了，按理说实力强也是理所应当？并不然，2007年的骑士之所以能够打进总决赛，除了实力确实不俗外，也跟东部的整体实力弱有一定关系，当时骑士常规赛只赢了50场比赛，却能够排在东部第二，这个战绩放在西部只能排在第六。
即便是下一年，即2007-08赛季，骑士也不过才赢了45场比赛，换言之，2008-09赛季的骑士足足比前一年多赢了21场比赛，而且还是在没有换教练、球队主力阵容并无太大改变、只多了一个莫威廉姆斯的情况下做到的——大概如何去形容66胜对于骑士有多么难得呢？要知道，即便是后来拥有欧文、乐福和詹姆斯的三巨头骑士，三年之中最好的战绩也不过才57胜25负。
骑士之所以能够取得这样的成绩，和詹姆斯绝对是分不开的。
当赛季，詹姆斯场均可以拿到28.4分7.6篮板7.2助攻1.7抢断和1.1盖帽，这五项数据全部排在队内第一位，他也由此成为历史上第四位五项数据全部队内第一的球员。不仅如此，詹姆斯的各项高阶数据同样达到了生涯巅峰，他的PER值是31.7，每48分钟WS是0.318，这两项数据不仅仅是联盟第一，同样也是詹姆斯10多年漫长巅峰的最高值，足以见得那一年的詹姆斯个人能力有多么出色。
更加难能可贵的地方大概是，那一年的骑士阵容完全说不上好，除了詹姆斯之外，骑士其他的四个首发分别是伊尔戈斯卡斯、莫威廉姆斯、瓦莱乔和韦斯特，替补席上则是丹尼尔吉布森、斯泽比亚克和场均只剩2.9分6.5篮板的本华莱士——说实话，这套阵容除去詹姆斯之外想要打进季后赛都难，莫威廉姆斯也正是靠着战绩优势和东部后卫竞争不激烈，入选了生涯唯一一次全明星。
最终在常规赛结束之后，带队66胜且数据出色的詹姆斯成功当选了MVP，这也是他生涯第一次拿到MVP奖杯，不仅如此，他还同时入选了最佳阵容一阵和最佳防守阵容一阵，值得一提的还有，最佳防守球员的评选之中，詹姆斯也仅次于霍华德排在联盟第二——论攻防一体，当年的詹姆斯也曾连续五年完成“双一阵”。
当然了，詹姆斯在那一年里也留下了不少经典的比赛，最为知名的大概便是，在科比做客麦迪逊花园拿下61分、创造麦迪逊花园得分纪录的两天之后，詹姆斯也在这里疯狂砍下了52分11助攻10篮板的超大号三双。可惜的是，最终詹姆斯被取消掉了一个篮板，导致三双只能成为“准三双”——那一年也是“23vs24”呼声最大的一年，可惜最终总决赛没能上演火星撞地球的戏码。
到了季后赛，詹姆斯的表现更加疯狂，前两轮比赛，骑士没有给活塞和老鹰留下一丝机会，两轮横扫直接晋级，场均净胜分达到了16.8分，詹姆斯场均则可以拿到32.9分9.8篮板6.8助攻，比较经典的是次轮第三场，面对老鹰，詹姆斯砍下了47分12篮板8助攻，在当时，另外一个能够在季后赛拿到45+10+8的还是乔丹。
东部决赛里，詹姆斯再次发挥出色，他在第一场比赛就拿到了49分8助攻，第二场比赛不仅拿到了35分，还完成了一记压哨三分绝杀，此后的三场比赛，詹姆斯又分别拿到了41分7篮板9助攻、44分12篮板7助攻和37分14篮板12助攻，五场比赛之后，詹姆斯场均数据达到了不可思议的41.5分8.6篮板8.2助攻。
可惜的是，詹姆斯发挥再如何强势，也只能从魔术手中赢下两场胜利，骑士最终还是输给了魔术，无缘总决赛——詹姆斯太孤独了，用当时的英文解说的话说：“詹姆斯曾经以为他找到了可靠的帮手，到头来才无奈地发现，一切都还是和2007年、2008年一样。”詹姆斯本人在后来则是这么评论这轮系列赛的：“我记得我当时场均好像拿到了40+8+8（实际上为38+8+8），还是没有击败他们。”
尽管没有拿下总冠军，但是对于詹姆斯来说，那个赛季依然是如此的难忘，如我们所说，当时的他才24岁而已，却已经是联盟的双一阵、MVP和DPOY第二，并且还带队打出了66胜16负这样的优异战绩——如今十几年过去，最让人感慨的大概是勒布朗詹姆斯，居然一直保持着和当年相近的状态，真的不可思议。